褐煤的等溫干燥特性及其脫水動力學(xué)研究論文
由于經(jīng)濟(jì)的快速穩(wěn)定發(fā)展，我國能源需求趨勢逐年增長，從而導(dǎo)致優(yōu)質(zhì)煤資源大量消耗，以至于難以滿足能源安全和環(huán)境保護(hù)的要求，因此如何對資源儲量相對豐富的低階煤(尤其是褐煤)進(jìn)行清潔利用無疑成為能源和化工領(lǐng)域的研究重點(diǎn)。但褐煤中高水分含量(2500-6000)是其大規(guī)模加工利用的最大難題，因此要實(shí)現(xiàn)對褐煤的高效轉(zhuǎn)化首先必須對其進(jìn)行脫水提質(zhì)處理。褐煤是一種類似膠質(zhì)體的毛細(xì)多孔性物質(zhì)，水分存在于其多樣的孔結(jié)構(gòu)中，而其豐富的親水性含氧官能團(tuán)也以氫鍵的形式與水分結(jié)合，隨孔結(jié)構(gòu)及含氧官能團(tuán)的不同，褐煤與水之間的結(jié)合力有所區(qū)別，從而使得脫除不同賦存形態(tài)的水所需能量不同。國內(nèi)外諸多學(xué)者為探索褐煤干燥特性進(jìn)行了研究，如印尼褐煤煤粉、馬來西亞褐煤顆粒、寧夏褐煤顆粒及錫盟褐煤的干燥動力學(xué)等口習(xí)。在熱風(fēng)干燥過程中褐煤干燥受擴(kuò)散機(jī)理控制，有效水分?jǐn)U散系數(shù)隨溫度升高、相對濕度及樣品質(zhì)量的減小而增大比。也有學(xué)者利用體積平均法對褐煤干燥建立了單顆粒及干燥理論模型。利用掃描電鏡檢測發(fā)現(xiàn)錫盟褐煤經(jīng)干燥后表而會出現(xiàn)斷裂、粉化等現(xiàn)象叫，而蒙東褐煤孔體積在熱壓作用下略有減小，但其受壓力的影響不如比表而積受壓力的影響明顯。目前，對煤低溫干燥中水分脫除行為與其結(jié)構(gòu)變化間的關(guān)聯(lián)尚無明確了解，筆者擬通過兩種不同升溫方式的等溫薄層干燥對褐煤進(jìn)行干燥脫水研究，并進(jìn)行相應(yīng)的動力學(xué)計(jì)算和擬合分析，由于低溫干燥條件下褐煤內(nèi)部的官能團(tuán)不會發(fā)生明顯改變，故主要表征了干燥過程中的物理結(jié)構(gòu)變化，即比表而積和孔結(jié)構(gòu)的變化情況，旨在分析干燥過程中煤中水分的變遷行為，為褐煤脫水提質(zhì)干燥工藝的設(shè)計(jì)提供一定的理論參考。
1實(shí)驗(yàn)部分
1.1煤樣的選擇
選取一種內(nèi)蒙古褐煤為實(shí)驗(yàn)用樣，煤樣的.工業(yè)分析與元素分析。為避免煤樣在制備過程中的氧化，將其在氮?dú)獗Ｗo(hù)下進(jìn)行破碎、研磨、篩分，選取粒徑為0. 18-0. 25 mm的煤粒作為實(shí)驗(yàn)用樣。
1. 2儀器及方法
干燥實(shí)驗(yàn)采用美國的MB45水分快速測定儀，其加熱方式為鹵素加熱，速度為紅外水分測定儀的兩倍，在干燥過程中能夠持續(xù)測量樣品重量并在電腦上顯示結(jié)果。每次取樣約59，采用兩種升溫方式進(jìn)行褐煤干燥，方法a是樣品直接快速升溫到指定溫度(60, 80, 100, 120 0C)進(jìn)行樣品的恒溫干燥;方法b是將樣品在50℃恒溫20 min，隨后快速升溫到指定溫度，然后進(jìn)行恒溫干燥實(shí)驗(yàn)。當(dāng)1 min內(nèi)質(zhì)量減少小于1 mg時被認(rèn)為達(dá)到干燥平衡，干燥實(shí)驗(yàn)在持續(xù)穩(wěn)定的氮?dú)饬?400 mImin)保護(hù)下進(jìn)行。
不同干燥程度煤樣的孔結(jié)構(gòu)特性及其比表面積采用北京精微高博科學(xué)技術(shù)有限公司的J W-BK122 W靜態(tài)氮吸附儀進(jìn)行測定，為保證所得數(shù)據(jù)的可靠性和基準(zhǔn)一致性，測定前需將煤樣在 60℃下加熱270 min進(jìn)行預(yù)處理。
2實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論之褐煤干燥過程中孔結(jié)構(gòu)及比表面積的變化
為了探究兩種干燥方式對煤孔結(jié)構(gòu)造成的影響，用低溫氮吸附法對不同溫度條件下干燥所得煤樣的孔結(jié)構(gòu)和比表面積的變化情況進(jìn)行表征。
顯示了依照方法a干燥所得煤樣的孔體積V隨溫度升高而增大，100℃時達(dá)到最大值，繼續(xù)升溫至120℃有所降低，其平均孔徑在60℃和80℃干燥時變化不大，100℃時升高，而在120℃時又有所降低，這應(yīng)該是由于低溫下，褐煤干燥主要脫除外水而騰空了部分大孔隙，導(dǎo)致其孔體積增大，而隨溫度升高，褐煤的類膠質(zhì)體特性導(dǎo)致其失去內(nèi)在水分時體積發(fā)生收縮造成的。另外，褐煤內(nèi)部的孔徑范圍主要是大中孔，平均孔徑的變化程度較大程度上取決于大孔的變化，如前所述，低溫干燥時煤樣主要脫除外水，致使在大孔范圍內(nèi)，較大孔先均勻塌陷成較小的孔，但表現(xiàn)為平均孔徑變化不明顯，當(dāng)120℃干燥時內(nèi)水的脫除引發(fā)強(qiáng)度更大的收縮，大孔部分塌陷至中孔，故平均孔徑有減小的趨勢。方法b制得樣品的平均孔徑均小于方法a制得的樣品，其在80℃時最大、100℃時最小，而孔體積則明顯大于方法a干燥制得的煤樣，且隨溫度升高呈逐漸增大的趨勢，這可能是由于在恒溫干燥過程中，經(jīng)過50℃干燥預(yù)處理后的煤樣其孔結(jié)構(gòu)的破壞程度大于直接干燥所得煤樣。
兩種方法下煤樣干燥過程中，比表面積均是隨溫度升高而略有增大，而方法b制得樣品的數(shù)值相對較大，低階煤的表而積主要由中孔決定�？梢赃@樣理解，溫度升高，煤樣的干燥程度加深，導(dǎo)致大孔坍塌成為中孔，中孔比例略有增多，從而使得比表面積增大。方法a的最可幾孔徑隨干燥溫度升高呈現(xiàn)略增的趨勢，預(yù)處理煤樣方法b制得樣品的最可幾孔徑隨溫度升高而略有減小。因此，不同的升溫方式對煤樣干燥過程的物理結(jié)構(gòu)變化具有顯著影響。
2.1褐煤等溫干燥特性
引入無量綱水分比進(jìn)行褐煤干燥特性的考察，定義為某時刻待除去的水與初始水含量之比。這是因?yàn)槠浔硎镜母稍锴�與濕物料的初始水含量無關(guān)，為干燥實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的分析提供方便。
3結(jié)論
褐煤薄層干燥脫水過程可以用升速干燥階段和降速干燥段來描述。隨溫度升高，干燥速率增大，但升溫方式不同，對干燥速率的影響各不相同。脫水過程中，溫度升高，干燥煤樣的孔體積呈先增大后減小，比表面略有增大，平均孔徑的變化較能反應(yīng)大孔的變化情況。先經(jīng)50℃預(yù)處理，然后進(jìn)行恒溫干燥的方法對褐煤孔結(jié)構(gòu)的破壞相對顯著。修正的Henderson and Pabi模型能較好地用于實(shí)驗(yàn)所用褐煤等溫薄層干燥過程的描述，采用Arrheniu方程計(jì)算所得褐煤脫水的平均表觀活化能約為25 kJ /mol，脫除吸附水的活化能約為31 kJ/mol。
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